Родился 26 сентября 1934 г. в Москве в семье Валериана Ношревановича Басилашвили (1900-1975) и Ирины Сергеевны Ильинской (1908-1980). Его отец был директором Московского политехникума связи (ныне Колледж телекоммуникаций Московского технического университета связи и информатики), участвовал в Великой Отечественной войны. Мать - доктор филологических наук, автор книг "О богатстве русского языка" и "Лексика стихотворной речи Пушкина".
В 1941-1943 гг. Олег Басилашвили вместе с матерью проживал в эвакуации в Тбилиси (Грузинская ССР, ныне Грузия). В 1943 г. они вернулись в Москву.
В 1956 г. Олег Басилашвили окончил Школу-студию им. Вл. И. Немировича-Данченко при Московском художественном академическом театре (МХАТ) СССР им. М. Горького (ныне Школа-студия, институт, им. Вл. И. Немировича-Данченко при Московском художественном театре им. А. П. Чехова). Выпускник курса народного артиста СССР Павла Массальского.
В 1956 г. был распределен в Сталинградский областной драматический театр им. М. Горького (впоследствии Волгоградский областной драматический театр им. М. Горького, закрыт в 1989 г.), однако в конце года был принят в Ленинградский государственный театр им. Ленинского комсомола (ныне Театр-фестиваль "Балтийский дом", Санкт-Петербург).
С 1959 г. по н. в. - актер Российского государственного академического Большого драматического театра им. Г. А. Товстоногова (Санкт-Петербург; до 1992 г. - Ленинградский академический Большой драматический театр им. М. Горького). Исполнял роли в спектаклях: "Варвары", "Дачники" и "На дне" по произведениям Максима Горького, "Иркутская история" по пьесе Алексея Арбузова, "Карьера Артуро Уи" по произведению Бертольта Брехта, "Три сестры" и "Вишневый сад" по пьесам Антона Чехова, "Ревизор" по комедии Николая Гоголя, "Мольер" по Михаилу Булгакову, "Тихий Дон" по роману Михаила Шолохова, "Волки и овцы" по комедии Александра Островского, "Антигона" по пьесе Жана Ануя, "Дядюшкин сон" по повести Федора Достоевского, "Лето одного года" по мотивам пьесы Эрнеста Томпсона "На Золотом озере", "Палачи" по произведению Мартина Макдонаха.
Олег Басилашвили широко известен в качестве киноактера. Дебютной для него стала роль Андрея Андреевича в фильме "Невеста" по рассказу Антона Чехова (1956, режиссеры Григорий Никулин и Владимир Шредель). Среди наиболее известных киноработ - роли в фильмах Эльдара Рязанова (1977 - Юрий Самохвалов в комедии "Служебный роман"; 1980 - граф Мерзляев в трагикомедии "О бедном гусаре замолвите слово"; 1982 - Платон Рябинин в мелодраме "Вокзал для двоих"), Георгия Данелии (1979 - Андрей Бузыкин в трагикомедии "Осенний марафон"; 1995 - Валентин Савицкий в картине "Орел и решка") и Карена Шахназарова (1986 - Семен Кузнецов в драме "Курьер"; 1989 - Василий Чугунов в фантасмагории "Город Зеро"; 2001 - Иван Прохоров и Александр VI Борджиа в комедии "Яды, или Всемирная история отравлений"), а также в сериалах Владимира Бортко (2003 - Иван Епанчин в "Идиоте"; 2005 - Воланд в "Мастере и Маргарите"). Последняя роль к настоящему времени - пожилой музыкант Иннокентий Михайлович в драме Виктора Мережко "Не ждали" (2017). В общей сложности актер снялся в более чем 60 фильмах и сериалах (не считая фильмов-спектаклей).
В 1990-1993 гг. Олег Басилашвили являлся народным депутатом РСФСР, входил в парламентскую фракцию "Радикальные демократы".
В 1992 г. вошел в состав комиссии по государственным премиям Российской Федерации в области литературы и искусства при президенте РФ.
В 1995 г. баллотировался в депутаты Государственной думы РФ II созыва по региональному списку избирательного блока "Демократический выбор России - Объединенные демократы" (блок не преодолел пятипроцентный барьер).
В 2016 г. являлся доверенным лицом партии "Яблоко" на выборах в Государственную думу РФ VII созыва.
Член Союза кинематографистов РФ, Национальной академии кинематографических искусств и наук России, Российской академии кинематографических искусств "Ника".
Соучредитель региональной общественной организации "Русскоязычное содружество творческих деятелей".
Народный артист СССР (1984).
Награжден орденами Трудового Красного Знамени (1979), Дружбы (1994), "За заслуги перед Отечеством" II, III и IV степеней (2019, 2009, 2004), Почета (2014), а также президентским орденом "Сияние" (Грузия, 2010). Отмечен благодарностью президента РФ (2020).
Лауреат Государственной премии РСФСР им. братьев Васильевых (1979).
Обладатель Царскосельской художественной премии (2005, 2012), театральной премии "Золотая маска" (2009, 2014), международной театральной премии им. К. С. Станиславского (2009), российской национальной актерской премии им. Андрея Миронова "Фигаро" (2012), кинопремии "Ника" (2012).
Почетный член Российской академии художеств.
Почетный гражданин Санкт-Петербурга (2012) и Тбилиси (2011).
Автор книг "Неужели это я?! Господи…" (2012) и "Палата №26. Больничная история" (2018).
Женат вторым браком. Супруга - Галина Мшанская (род. 1935, телевизионный редактор и сценарист). Дочери - Ольга (род. 1961, сотрудница телевидения) и Ксения (род. 1973, журналистка). Первой супругой Олега Басилашвили была народная артистка СССР Татьяна Доронина (род. 1933).