Родился 3 мая 1926 г. в Уфе (Башкирская АССР, ныне Республика Башкортостан, РФ).
В 1943 г. окончил в Казани Центральный аэроклуб им. В. П. Чкалова (ныне ФГУП "НАК России им. Чкалова"). В 1944 г. - Казанскую спецшколу Военно-воздушных сил СССР, в сентябре 1945 г. - 10-ю Военную авиационную школу первоначального обучения летчиков (Кременчуг, Полтавская обл., Украинская ССР, ныне Украина). В 1948 г. окончил Чугуевское военное авиационное училище летчиков (ВАУЛ; ныне - Харьковский национальный университет Воздушных сил им. Ивана Кожедуба, Украина), годом позже - Высшую офицерскую авиационно-инструкторскую школу в г. Грозном. В 1953 г. стал выпускником Школы летчиков-испытателей (ныне Летно-исследовательский институт им. М. М. Громова, г. Жуковский Московской обл.), в 1959 г. - Московского авиационного института.
В 1948-1951 гг. занимал пост летчика-инструктора Чугуевского ВАУЛ. С июня 1953 г. по 1959 г. работал летчиком-испытателем, а с 1959 г. по сентябрь 1962 г. - старшим летчиком-испытателем ОКБ-155 Министерства авиационной промышленности СССР (конструкторское бюро Артема Микояна, ныне в составе АО "РСК "МиГ"). Испытывал большое количество прототипов боевых самолетов разработки микояновского КБ. В частности, летал на экспериментальных истребителях Е-2 (1955), И-ЗУ (1956), И-7У (1957), И-75 (1958), СП-12ПМ (1958), И-75Ф (1958), Е6/3 (МиГ-21, 1958), Е-152А (1959), Е-152 (1961), Е-8 (1962), всего освоил более 50 типов воздушных судов. Проводил летные тесты многих первых экземпляров реактивных двигателей, различных опытных систем радионавигации, перехвата и вооружения.
Был близким другом первого советского летчика-космонавта Юрия Гагарина.
Георгий Мосолов установил четыре авиационных рекорда, зарегистрированных Международной авиационной федерацией (Federation Aeronautique Internationale, FAI, ФАИ). 31 октября 1959 г. на Е-66 (МиГ-21) поставил рекорды средней скорости на замкнутой дистанции в 15/25 км и 100 км - 2 тыс. 388 км/ч (рекорды ФАИ №9062 и 4576), побиты американцем Джозефом Роджерсом на Convair F-106 ("Конвэйр Ф-106") 15 декабря 1959 г. - 2 тыс. 455,7 км/ч.
28 апреля 1961 г. на Е-66А Мосолов установил рекорд высоты - 34,7 км (рекорд ФАИ №8661). Он был побит 17 июля 1962 г. Робертом Майклом Уайтом на самолете-ракетоплане X-15 ("Икс-15", 95,9 км).
7 июля 1962 г. на Е-166 установил второй рекорд скорости - 2 тыс. 681 км/ч (рекорд ФАИ №8514). Рекорд был побит американцами Робертом Стефенсом и Дэниэлом Андре на Lockheed YF-12A ("Локхид уай-эф-12-эй") 1 мая 1965 г. - 3 тыс. 331,5 км/ч.
11 сентября 1962 г. Георгий Мосолов серьезно пострадал в результате авиационного происшествия. Во время пилотирования опытного сверхзвукового истребителя Е-8 (прототип МиГ-23) у самолета разрушился двигатель. Летчику удалось катапультироваться, однако он получил тяжелые травмы. В реанимации московской клинической больницы им. С. П. Боткина дважды пережил клиническую смерть и после выздоровления к полетам вернуться не смог.
В 1962-1969 гг. работал в ОКБ-155 ведущим конструктором. В апреле 1966 г. был уволен в отставку из рядов ВС СССР.
С 1969 г. по 1975 г. занимал пост заведующего кафедрой военно-патриотического воспитания в Высшей комсомольской школе при ЦК ВЛКСМ, в 1969-1973 гг. был председателем президиума Федерации хоккея СССР. С апреля по декабрь 1978 г. работал директором Государственного республиканского русского народного ансамбля "Россия" (ныне Государственный академический русский народный ансамбль "Россия" имени Л. Г. Зыкиной).
В 1978-1983 гг. - был помощником представителя "Аэрофлота" в Хельсинки (Финляндия), в 1983-1992 гг. - представителем советских авиалиний в Швеции и других странах. Затем вышел на пенсию.
В 2012 г. выступил одним из соучредителей Межрегиональной общественной организации выпускников Харьковского (Чугуевского) авиационного училища летчиков им. дважды Героя Советского Союза С. И. Гривцева "Летное братство".
Проживал в Москве.
Умер 18 марта 2018 г. на 92-м году жизни. Похоронен на Ваганьковском кладбище столицы.
Имел воинское звание полковника (1963).
Был удостоен звания Героя Советского Союза (1960, "за мужество и героизм, проявленные при испытании новой авиационной техники"). Награжден двумя орденами Ленина (1957, 1960), орденом Красной Звезды (1961), медалями.
Заслуженный летчик-испытатель СССР (1967), заслуженный мастер спорта СССР (1962).